層の自由度によるモアレ励起子と相関電子状態の調整

Nature Communications volume 13、記事番号: 4810 (2022) この記事を引用

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遷移金属ジカルコゲニド (TMDC) 超格子におけるモアレ結合は、強力な電子相関と魅力的な相関状態を可能にするフラット ミニバンドを導入します。また、強力なクーロン相互作用駆動励起子を修正し、モアレ励起子を引き起こします。 ここでは、WSe2 を単層から二層、三層に変更することで、WSe2/WS2 モアレ超格子に層の自由度を導入します。 我々は、モアレ励起子の光学スペクトルの系統的な変化を観察し、これはWSe2/WS2界面におけるモアレ結合の高度な界面的性質を直接裏付けるものである。 さらに、モアレ励起子のエネルギー共鳴は強く修正され、多層 WSe2/単層 WS2 モアレ超格子では分離が大幅に増加します。 追加の WSe2 層は、強い電子相関強度も調整します。これは、追加の WSe2 層によるモット転移温度の低下によって証明されています。 モアレ励起子と相関する電子状態の両方の層依存性は、理論モデルによってよく説明できます。 私たちの研究は、TMDC モアレ超格子における強い電子相関とモアレ励起子バンドを調整する新しい方法を提示し、強い相関とクーロン相互作用から生じる量子現象を操作するための刺激的なプラットフォームの到来をもたらします。

強相関電子システムでは、電子間のクーロン相互作用が運動エネルギーよりも支配的です。 最近、ファンデルワールス材料の二次元（2D）モアレ超格子が、グラフェンモアレ超格子の相関絶縁状態や超伝導など、相関物理学やエキゾチック量子相を2Dで研究するための有望なプラットフォームとして浮上しています1、2、3、4。 、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、遷移金属ジカルコゲニド (TMDC) に基づくモアレ超格子の半帯域充填におけるモット絶縁体状態および部分充填におけるさまざまな一般化ウィグナー結晶状態15、16、17、18、19、20、21、22、23。 これらのシステムにおける強い相関関係の鍵は、2D でのクーロン相互作用の強化と、フラット モアレ ミニバンドでの運動エネルギーの大幅な減少です。 TMDC ベースのモアレ超格子では、大きな有効質量と強力なモアレ結合の組み合わせにより、グラフェン モアレ超格子と比較して、フラット バンドの形成が容易になり、電子相関が強くなります。 たとえば、0 度または 60 度の角度で配向した WSe2/WS2 は、これまでに研究されたすべての 2D モアレ システムの中で最も高い、150 K18,19 を超える転移温度を持つモット絶縁状態を示します。 また、モアレ格子の部分充填においてさまざまな相関した絶縁状態をホストしており、強力で長距離の電子相互作用を示しています。

一方、2D における強力なクーロン相互作用により、TMDC では大きな結合エネルギーを持つ緊密に結合した励起子も生じます 24、25、26、27。 TMDC モアレ超格子におけるモアレ結合は、伝導帯および価電子帯における単一粒子の電子フラット バンドを超えて、励起子フラット ミニバンド 28 を生成すると予想されます。 最近、角度が揃った WSe2/WS2 ヘテロ接合においてモアレ励起子が報告されており 17,18、そこでは相関した絶縁状態も発生します 15,17,18,19。 励起子フラット バンドは、トポロジカル励起子状態と相関励起子ハバード モデル 28,29 の実現に有望であり、相関量子状態をエンジニアリングするための刺激的な機会をもたらします。 しかし、解決すべき重要な疑問がまだ残されています。 たとえば、モアレカップリングの面外方向への広がりはどのようになっているのでしょうか? TMDC モアレ超格子内の電子フラット バンドとモアレ励起子バンドの両方を系統的に調整するにはどうすればよいでしょうか?

この研究では、単層 TMDC から二層 TMDC への急激な直接から間接へのバンドギャップ遷移を引き起こす TMDC の層間結合に触発され、層の自由度を利用してこれらの疑問を調査します。 我々は、角度を揃えたWSe2/WS2ヘテロ接合におけるWSe2の層数を増やすことによって、電子励起子バンドとモアレ励起子バンドの両方を調整する一般的なアプローチを実証します。 WSe2 の層数が単層 (1 L)、二層 (2 L)、三層 (3 L) と変化するにつれて、モアレ励起子の光学スペクトルは、モアレ結合が高度に界面で、強く閉じ込められていることを示唆する形で体系的に変化します。 WSe2/WS2 インターフェイスに影響を与えず、次に​​隣接する WSe2 レイヤにはほとんど影響を与えません。 ただし、追加された WSe2 層は、WS2 と接する WSe2 層内のモアレ励起子を変更する可能性があり、その結果、モアレ励起子間の共鳴エネルギー分離が大幅に増加します。 この観察は現象論的モデルでうまく説明できます。 私たちの研究は、私たちの知る限り、層の自由度によるモアレ励起子の最初の高感度調整を報告しています。